Выросши в протестантской семье, Великая княгиня Елена Павловна была глубоко верующей православной христианкой. Уже с первых лет пребывания в России, занимаясь благотворительной деятельностью, она проявляла не только высокие духовные качества, но и организационный и администраторский талант. Имея возможно помогать ближним, особенно нуждающимся и талантливым людям, она делала это уверенно и решительно, не обращая внимания ни на что. А среди нуждающихся были такие творцы как художник Иванов со своей картиной «Явление Христа народу», Карл Брюллов, Иван Айвазовский, Антон Рубинштейн, актёр Иван Горбунов, хирург Пирогов. Она содействовала посмертному изданию собрания сочинений Николая Гоголя.
Поддержала учреждение и финансировала Русское музыкальное общество и Консерваторию в Петербурге, внеся крупные пожертвования, в том числе вырученные от продажи лично ей принадлежавших бриллиантов. Поддерживала деятельностью Университета, Академии Наук, Вольного Экономического общества. Была главной попечительницей Елизаветинской детской больницы в Петербурге, а так же основала в память дочерей детские приюты Елизаветы и Марии в Москве и в Павловске. Занималась организационной работой по созданию лечебного учреждения для подготовки и повышения квалификации врачей. Покровительствовала Церкви.
С конца 1840-х до 1873 года в ее Михайловском дворце проводились вечера — «четверги», на которых обсуждались вопросы политики и культуры. Собиравшийся на «четвергах» кружок стал центром общения ведущих государственных деятелей — разработчиков и проводников Великих Реформ середины 19 века.
Наряду с устройством блестящих празднеств, отличавшихся особым вкусом и оригинальностью, она создала нейтральную почву, на которой могла встречаться с интересовавшими её людьми, не ставя их в зависимость от обычных условий придворной жизни. На собраниях присутствовал Императоры Николай, а затем и Александр II с членами Императорской фамилии. Хозяйка «с изумительным искусством умела группировать гостей так, чтобы вызвать государя и царицу на внимание и на разговор с личностями, для них нередко чуждыми и против которых они могли быть предубеждены; при этом все это делалось незаметно для непосвящённых в тайны глаз и без утомления государя». Император Николай Павлович называл её не иначе как «Ум нашей семьи».
Александр Сергеевич Пушкин относился к Великой княгине с неизменной симпатией. В своих дневниках и письмах он часто упоминает Елену Павловну, подчеркивая ее такт, ум и находчивость. Именно в ее альбоме был обнаружен самый поздний, отражающий волю поэта, беловой автограф одно из лучших стихотворений - "Полководец". Стихотворение вписано было на пяти страницах четким и изящным почерком, без исправлений. Надеюсь, вы помните этот шедевр - У русского царя в чертогах есть палата… о «Военной галерее» в Зимнем дворце в Петербурге, где помещены портреты 332 генералов, участников Отечественной войны 1812 г., о самом полководце - Барклае де Толли.
Смелая, честная, умная и прекрасно образованная, великая княгиня никогда не боялась поступать так, как велело ей сердце. Она первой в России освободив крестьян своего имения в Полтавской губернии. Она, особа царской крови, терпела, страдала, огорчалась, теряла не меньше, чем любая другая, простая женщина, похоронив четырёх своих дочерей, двадцать шесть лет прожила с человеком со сложным характером, не всегда её понимавшим и мало, если не совсем, ее любивший. И несмотря ни на что осталась для России блистательной звездой. Воспитанная во Франции немецкая принцесса, самостоятельно по учебникам выучившая русский язык еще до свадьбы, говорила о себе: «Я – русская».